Abstract

Tremendous efforts have been devoted to developing thin film halide perovskites (HPs) for use in high‐performance photoelectronic devices, including solar cells, displays, and photodetectors. Furthermore, structured HPs with periodic micro‐ or nanopatterns have recently attracted significant interest due to their potential to not only improve the efficiency of an individual device via the controlled arrangement of HP crystals into a confined geometry, but also to technologically pixelate the device into arrays suitable for future commercialization. However, micro‐ or nanopatterning of HPs is not usually compatible with conventional photolithography, which is detrimental to ionic HPs and requires special techniques. Herein, a comprehensive overview of the state‐of‐the‐art technologies used to develop micro‐ and nanometer‐scale HP patterns, with an emphasis on their controlled microstructures based on top‐down and bottom‐up approaches, and their potential for future applications, is provided. Top‐down approaches include modified conventional lithographic techniques and soft‐lithographic methods, while bottom‐up approaches include template‐assisted patterning of HPs based on lithographically defined prepatterns and self‐assembly. HP patterning is shown here to not only improve device performance, but also to reveal the unprecedented functionality of HPs, leading to new research areas that utilize their novel photophysical properties.

태양 전지, 디스플레이 및 광 검출기를 포함한 고성능 광전자 장치에 사용하기 위한 박막 할라이드 페로브스카이트(HP)를 개발하기 위해 많은 노력을 기울였습니다. 또한, 주기적인 마이크로 패턴 또는 나노 패턴을 갖는 구조화 된 HP는 최근 HP 결정의 제어된 배치를 통해 개별 장치의 효율성을 개선 할뿐만 아니라 장치를 어레이로 기술적으로 픽셀화할 수 있는 잠재력으로인해 최근 상당한 관심을 끌었습니다. 향후 상용화에 적합합니다. 그러나 HP의 마이크로 패턴 또는 나노 패턴은 일반적으로 이온성 HP에 해롭고 특별한 기술이 필요한 기존의 포토리소그래피와 호환되지는 않습니다. 여기서는 하향식 및 상향식 접근 방식을 기반으로 제어 된 미세 구조와 미래의 잠재력을 강조하여 마이크로 및 나노 미터 규모의 HP 패턴을 개발하는데 사용되는 최신 기술에 대한 포괄적인 개요를 제공합니다. 응용 프로그램이 제공됩니다. 하향식 접근 방식에는 수정된 기존 리소그래피 기술과 소프트 리소그래피 방법이 포함되며 상향식 접근 방식에는 리소그래피로 정의 된 사전 패턴 및 자체 조립을 기반으로하는 HP의 템플릿 지원 패터닝이 포함됩니다. HP 패터닝은 여기에서 장치 성능을 향상시킬뿐만 아니라 HP의 전례없는 기능을 보여줌으로써 새로운 광 물리적 특성을 활용하는 새로운 연구 분야로 이어집니다.

Abstract

The optimal synthesis of advanced nanomaterials with numerous reaction parameters, stages, and routes, poses one of the most complex challenges of modern colloidal science, and current strategies often fail to meet the demands of these combinatorially large systems. In response, an Artificial Chemist is presented: the integration of machine‐learning‐based experiment selection and high‐efficiency autonomous flow chemistry. With the self‐driving Artificial Chemist, made‐to‐measure inorganic perovskite quantum dots (QDs) in flow are autonomously synthesized, and their quantum yield and composition polydispersity at target bandgaps, spanning 1.9 to 2.9 eV, are simultaneously tuned. Utilizing the Artificial Chemist, eleven precision‐tailored QD synthesis compositions are obtained without any prior knowledge, within 30 h, using less than 210 mL of total starting QD solutions, and without user selection of experiments. Using the knowledge generated from these studies, the Artificial Chemist is pre‐trained to use a new batch of precursors and further accelerate the synthetic path discovery of QD compositions, by at least twofold. The knowledge‐transfer strategy further enhances the optoelectronic properties of the in‐flow synthesized QDs (within the same resources as the no‐prior‐knowledge experiments) and mitigates the issues of batch‐to‐batch precursor variability, resulting in QDs averaging within 1 meV from their target peak emission energy.

수많은 반응 매개 변수, 단계 및 경로를 갖는 고급 나노 물질의 최적 합성은 현대 콜로이드 과학의 가장 복잡한 과제 중 하나를 제시하며, 현재의 전략으로는 종종 이러한 조합적으로 큰 시스템의 요구를 충족시키지 못합니다.

이에 대한 대답으로, 기계 학습 기반 실험 선택과 고효율 자율 흐름 화학의 융합이자 인공 화학자를 소개합니다.

자율 운전 인공 화학자를 사용하여 흐름에 따라 측정된 무기 페로브스카이트 양자점; 퀀텀 닷(QD)을 자율적으로 합성하고, 1.9에서 2.9 eV에 이르는 대상 밴드갭에서의 양자 수율과 조성 다분산도를 동시에 조정합니다.

인공 화학자를 사용하여,  사전 지식없이, 사용자의 실험 선택없이 30시간 이내,  출발 QD 용액(starting QD solutions)의 전체 중 210mL 미만을 사용해서, 11개의 정밀 맞춤형 퀀텀 닷(QD) 합성 조성물은 얻어집니다.

이러한 연구에서 얻은 지식을 사용하여, 인공 화학자는 새로운 배치의 전구체를 사용하고, QD 조성물의 합성 경로 발견을 2배 이상 가속화하도록 사전 훈련을 받습니다.

지식 전달 전략은 인플로우 합성(in‐flow synthesized) 퀀텀 닷(QD)의 광전자 특성을 더욱 향상시키고 (사전 지식이없는 실험과 동일한 리소스 내에서) 배치 간 전구체 변동성의 문제를 완화하여 퀀텀 닷(QD)이 1 meV부터 목표 최대 방출 에너지내에서 평균화되도록 합니다.

Abstract

Gadolinium‐based chelates are a mainstay of contrast agents for magnetic resonance imaging (MRI) in the clinic. However, their toxicity elicits severe side effects and the Food and Drug Administration has issued many warnings about their potential retention in patients' bodies, which causes safety concerns. Iron oxide nanoparticles (IONPs) are a potentially attractive alternative, because of their nontoxic and biodegradable nature. Studies in developing IONPs as T 1 contrast agents have generated promising results, but the complex, interrelated parameters influencing contrast enhancement make the development difficult, and IONPs suitable for T 1 contrast enhancement have yet to make their way to clinical use. Here, the fundamental principles of MRI contrast agents are discussed, and the current status of MRI contrast agents is reviewed with a focus on the advantages and limitations of current T 1 contrast agents and the potential of IONPs to serve as safe and improved alternative to gadolinium‐based chelates. The past advances and current challenges in developing IONPs as a T 1 contrast agent from a materials science perspective are presented, and how each of the key material properties and environment variables affects the performance of IONPs is assessed. Finally, some potential approaches to develop high‐performance and clinically relevant T 1 contrast agents are discussed.

가돌리늄 기반 킬레이트는 병원에서 쓰는 MRI(자기 공명 영상)에 쓰이는 주요 주영제입니다.

그러나, 이것들의 독성은 심각한 부작용을 유발하고 식품 의약품국(FDA)에서는 환자의 신체에 잠재적인 잔류에 대해 안전문제가 야기 될수 있음을 많이 경고를 했습니다.

산화철 나노입자(IONPs)를 독성이 없고 생분해성이기 때문에 잠재적으로 매력적인 대안입니다.

IONPs를 T 1 조영제로 개발하는 연구는 훌륭한 성과를 얻었지만, 조영제 증진에 영향을 끼치는 복잡한 상호 관련 매개 변수는 개발을 어렵게하고, T1 조영제 생성에 적합한 IONP는 아직 임상적으로 사용되지 않고 있습니다.

여기서는, MRI 조영제의 기본원리에 대해 논의하고 MRI 조영제의 현재 상태는 현제 T1 조영제의 장점과 한계 및 IONP의 가돌리늄 기반 킬레이트에 대한 안전하고 개선된 대안으로 작용할 수 있는 가능성을 중점으로 두고 검토할 것입니다.

재료과학의 관점에서 T1 조영제로 IONP를 개발함에 있어 과거의 진보와 현재의 과제가 제시되고, 각각의 주요 재료 특성 및 환경 변수가 IONP의 성능에 미치는 영향으로 평가됩니다.

마지막으로는, 고성능 및 임상 관련된 T 1 조영제를 개발하기 위한 몇 가지 잠재적인 접근법이 논의됩니다.